Ông đi sang Mỹ vào năm 1962 và bắt đầu làm trợ lý nghiên cứu về thiên văn học dưới sự chỉ đạo của Gérard de Vaucouleurs tại Đại học Texas ở Austin. Khi ở Đài thiên văn McDonald, ông đã biên soạn bản đồ thông tin chi tiết đầu tiên về Sao Hỏa của NASA với de Vaucouleurs.

Năm 1963, Vallée lại chuyển đến Chicago, Illinois. Ông làm về phân tích hệ thống tại Đại học Northwestern gần đó trong khi tiếp tục theo đuổi nghiên cứu UFO với người cố vấn của mình, J. Allen Hynek, Trưởng khoa thiên văn của trường đại học. Trong thời gian này, ông đã nhận được bằng tiến sĩ trong ngành kỹ thuật công nghiệp và khoa học máy tính từ tổ chức này vào năm 1967. Sau đó, ông được hãng Royal Dutch Shell (ở Paris) và RCA Service Company (ở Cherry Hill, New Jersey) tuyển vào làm kỹ sư một thời gian ngắn trước khi gia nhập Trung tâm Máy tính của Đại học Stanford đảm nhận công việc quản lý hệ thống thông tin vào năm 1969. Năm 1971, Vallée chuyển sang Viện Nghiên cứu Plasma của nhà vật lý ứng dụng Peter A. Sturrock với tư cách là một chuyên gia máy tính. Khi biết rằng Vallée đã viết một vài cuốn sách về UFO, Sturrock cảm thấy có nghĩa vụ nghề nghiệp trong việc đọc kỹ tác phẩm của Vallée, thúc đẩy nghiên cứu của chính ông về đề tài này.

Cuối năm đó, Vallée rời khỏi Stanford để gia nhập nhóm Engelbart với tư cách là kỹ sư nghiên cứu cao cấp. Nhiệm kỳ của ông tại ARC trùng hợp với sự mải mê của nhóm trong Hội thảo Tập huấn Erhard và các thí nghiệm xã hội khác, cuối cùng đã thúc đẩy sự ra đi của ông. Trong thời gian vào làm tại Viện Tương lai với tư cách là nghiên cứu viên cao cấp từ năm 1972 đến 1976, ông đã kế nhiệm Paul Baran làm điều tra viên chính cho dự án lớn của Quỹ Khoa học Quốc gia dành cho mạng máy tính, giúp phát triển một trong những hệ thống hội nghị ARPANET đầu tiên, Planning Network (PLANET),[1] trước Internet nhiều năm. Công nghệ này đã được đưa vào InfoMedia, một công ty khởi nghiệp được Vallée thành lập vào năm 1976. Mặc dù công ty đã thành lập một số chi nhánh quốc tế và hợp tác với nhiều tập đoàn và tổ chức chính phủ nổi tiếng (bao gồm cả Lehman Brothers, Renault và NASA), nhưng nó đã thất bại trong việc đem lại lợi nhuận lâu dài.

Sau khi bán nó vào năm 1983, Vallée tham gia vào lĩnh vực đầu tư mạo hiểm với tư cách là đối tác tại Sofinnova. Từ năm 1987 đến năm 2010, ông là đối tác chung của một số quỹ ở Thung lũng Silicon, đáng chú ý nhất là người đồng sáng lập gia đình của ba quỹ đầu tư mạo hiểm Euro-America Ventures ở Bắc Mỹ và châu Âu. Là một nhà đầu tư tư nhân, ông tiếp tục làm giám đốc điều hành hãng Documatica Financial, một công ty mang phong cách boutique ở San Francisco tập trung vào các công ty khởi nghiệp công nghệ và chăm sóc sức khỏe giai đoạn đầu.[2]

Ông còn phục vụ trong Ủy ban Tư vấn Quốc gia cho Trường Kỹ thuật thuộc Đại học Michigan và đã tham gia vào công việc ban đầu về trí tuệ nhân tạo.

Vallée là tác giả của bốn cuốn sách về công nghệ cao, bao gồm Computer Message Systems, Electronic Meetings, The Network Revolution và The Heart of the Internet.